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Une formule pour choisir les niveaux du xénon ou du krypton les plus appropriés aux diagnostics de température car les moins élargis par structure hyperfine
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Résumé : l’élargissement spectral des raies de fluorescence est en général la combinaison de l’élargissement Doppler et de la structure hyperfine. Pour les mesures de température, dans les vapeurs atomiques ou les plasmas froids, seul le premier est intéressant. Pour le mesurer simplement, on a intérêt à viser des niveaux à structure hyperfine la plus petite possible voire, si possible, nulle. Or dans les gaz rares (dont Xe ou Kr, couramment utilisés dans les mesures de fluorescence suivant l’excitation à deux photons, dites « TALIF »), l’origine de la structure hyperfine est la même pour tous les niveaux. Dans une bonne approximation elle résulte du couplage du seul cœur électronique avec les moments dipolaire magnétique et quadrupolaire électrique du noyau. Si l’amplitude de l’élargissement hyperfin varie d’un niveau à un autre c’est, principalement, en raison de la variété des modes d’addition possibles du moment cinétique du cœur et des moments cinétiques de l’électron extérieur, car la façon dont est construit le moment électronique total s’avère déterminante pour la sensibilité de l’énergie hyperfine à l’orientation du noyau. Une formule explicite peut être donnée, de cette sensibilité, en fonction des nombres quantiques atomiques.
Les états excités des atomes de gaz rares se caractérisent, en particulier dans Xe et Kr, par des nombres quantiques qui sont, par ordre d’influence décroissante sur la valeur de l’énergie des niveaux : jC le moment cinétique total des électrons non-excités (le « cœur ionique »), n le nombre quantique principal de l’électron excité, ℓ son moment cinétique orbital, K le moment cinétique somme de jC et de ℓ, J le moment cinétique somme de K et du spin s de l’électron excité (ce dernier forcément égal à 1⁄2) et F le moment cinétique somme de J et du spin I du noyau. Les valeurs des moments cinétiques-sommes doivent rester dans les limites imposées par les règles d’addition vectorielle (dont une image classique est donnée par la figure) ou leur équivalent quantique. La structure hyperfine est la (faible) variation de l’énergie des niveaux en fonction de F, à I et J donnés. Sa composante dipolaire ΔD apparaît proportionnelle au produit scalaire des deux vecteurs I et J : ΔD=A I·J, avec une constante de proportionnalité A, « coefficient hyperfin dipolaire », qui traduit la sensibilité de l’énergie de couplage électrons-noyau à l’orientation relative des moments électronique total J et nucléaire I.
Le calcul quantique fait apparaître, pour l’ensemble des états de couplage possibles, un coefficient hyperfin atomique A proportionnel à ce que serait un coefficient hyperfin unique caractérisant le cœur ionique, toute la variation de A étant donnée par une fonction rationnelle des moments cinétiques caractéristiques (où l’on a, pour alléger, écrit simplement j au lieu de jC) :
Comme nous l’avons montré dans une étude à paraître ces jours-ci [1], cette formule reproduit très bien les variations du coefficient dipolaire hyperfin A, telles qu’elles ont été mesurées sur plusieurs dizaines de niveaux de Xe et de Kr. Elle confirme en particulier l’observation expérimentale selon laquelle les niveaux jC=3/2, ℓ=3, K=5/2, J=2 - en notation spectroscopique nf[5/2]2 - ont une structure hyperfine particulièrement petite [2]. Elle prévoit cependant, dans l’approximation utilisée, qu’aucune configuration de moments cinétiques ne conduit théoriquement à un coefficient A strictement égal à zéro.
Une formule analogue peut être établie pour le rapport Λ attendu du coefficient quadrupolaire B au coefficient équivalent BC du cœur ionique :
Cette formule reproduit également très convenablement les variations mesurées, dans les atomes qui présentent l’effet hyperfin quadrupolaire (c’est-à-dire, pour le xénon, 131Xe seulement). De façon remarquable, l’alignement de tous les moments cinétiques qui donne un J maximal (J=K+1/2 et K=ℓ+3/2) produit un rapport Λ égal à 1, comme le suggère l’image classique (figure ci-dessus). Lorsque jC est aligné avec J, les projections de I sur jC et sur J sont égales, les décalages hyperfins quadrupolaires dus au couplage noyau-cœur électronique passent alors de façon complètement transparente aux niveaux de l’atome tout entier. Dans le krypton par exemple, on mesure bien expérimentalement que les niveaux s[3/2]2, p[5/2]3 et d[7/2]4 se caractérisent par des valeurs de B identiques et maximales [3].
Ces lois de variation « géométriques » de la structure hyperfine des gaz rares sont évoquées, de façon plus ou moins explicite, dans quelques thèses de spectroscopie atomique des années 70 mais n’avaient, à notre connaissance, jamais été publiées.
[1] “The angular pattern in the hyperfine structure of Xe I and Kr I atoms”, Christophe Blondel & Cyril Drag, to be published in J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys. (2022) -
[2] “Sub-Doppler two-photon-excitation Rydberg spectroscopy of atomic xenon : mass- selective studies of isotopic and hyperfine structure”, M. Kono et al., J. Phys. B : At. Mol. Opt. Phys. 49 (2016) 065002
[3] “Hyperfine spectra of the radioactive isotopes 81Kr and 85Kr”, B.D. Cannon, Phys. Rev. A 47 (1993) 1148
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