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Sonder les chemins réactionnels dans les plasmas d’oxygène par la spectroscopie à cavité optique résolue en temps

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A. Volynets (à gauche) et J.-P. Booth (à droite) et le montage expérimental de spectroscopie à cavité optique résolue en temps

L’oxygène est un composant majeur de nombreux plasmas naturels dans l’air. Il est aussi essentiel pour de nombreuses applications des plasmas, qu’il s’agisse de traitement industriel de surfaces, de recyclage du CO2 ou d’applications médicales. Les décharges électriques convertissent les molécules d’oxygène en différents intermédiaires réactifs comme les atomes d’oxygène, l’ozone, les ions négatifs et le singulet métastable de O2. Ces espèces instables, plus réactives que les molécules d’oxygène de départ, sont primordiales pour le succès des applications. Les plasmas d’oxygène sont utilisés depuis le XIXe siècle pour la production d’ozone utilisé pour le traitement de l’eau. De manière surprenante, encore aujourd’hui, les modèles de plasmas d’oxygène ne sont toujours pas matures, en raison d’un manque de données précises sur les processus chimiques qui se produisent à la fois dans le gaz et en surfaces. Des mesures précises, quantitatives et résolues dans le temps des densités des principaux intermédiaires réactionnels sont nécessaires pour améliorer ces modèles.
De nombreux intermédiaires réactionnels peuvent être détectés par absorption optique dans les régions spectrales visible et proche infrarouge, mais les transitions (interdites) sont très faibles. Afin de réaliser des mesures quantitatives précises, nous devons augmenter le signal d’absorption en effectuant plusieurs passages à travers la cellule plasma. Pour ce faire, nous utilisons la technique de spectroscopie à cavité optique (« Cavity Ring Down Spectroscopy » (CRDS)), où un faisceau laser accordable est injecté dans une cavité optique composée de miroirs à haute réflectivité, augmentant l’absorption d’un facteur 10000 environ. En utilisant une petite diode laser accordable à la longueur d’onde visible de 630 nm, nous sommes capables de mesurer simultanément la densité des atomes d’oxygène, de l’ozone et des ions O- négatifs, ainsi que la température du gaz à partir de l’effet Doppler. Nous avons développé une méthode d’acquisition de données automatisée pour permettre des mesures résolues en temps dans des décharges pulsées, montrant l’évolution temporelle à la fois pendant le claquage du plasma et la post-décharge. De telles mesures fournissent des informations très précieuses sur les réactions se déroulant en phase gazeuse et sur les surfaces.

L’équipe de Jean-Paul Booth, avec l’aide d’Olivier Guaitella, effectue des mesures sur une décharge DC de type colonne positive dans l’oxygène pur. Cette décharge simple est idéale pour la comparaison expérience-modèle, en raison de son excellente uniformité spatiale et de sa stabilité temporelle. Le travail expérimental a été réalisé par Abhyuday Chatterjee (PhD 2018) et Andrey Volynets (Post-doc financé par l’Ecole Polytechnique). Ce projet est au centre d’un consortium de plusieurs partenaires, dont le Synchrotron Soleil, l’Université d’Oxford, l’Université d’État de Moscou (dans le cadre du LIA Kappa) et l’IST Lisbonne. Les techniques de diagnostic puissantes que nous avons développées sur la décharge DC sont désormais transférées dans un réacteur à plasma radiofréquence capacitif, similaire à ceux utilisés pour le traitement de surface dans l’industrie des semi-conducteurs, en collaboration avec la société Applied Materials Corporation de la Silicon Valley.

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