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Edmond Baratte a soutenu sa thèse "An experimental and numerical investigation of fundamental mechanisms in CO2-CH4 plasmas"

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Le 17 mars 2023, Edmond Baratte a soutenu sa thèse "An experimental and numerical investigation of fundamental mechanisms in CO2-CH4 plasmas".

Résumé :
Le réchauffement climatique, défi majeur de ce siècle, est causé par les émissions de gaz à effet de serre issues des activités humaines, il est donc nécessaire de maîtriser ces émissions. Le recyclage du CO2 en produit à plus haute valeur ajoutée est une solution. Une piste de recyclage est le reformage à sec du méthane par plasma, (CO2 + CH4 —> 2CO + 2H2), qui permet de produire un mélange de CO et de H2 utilisable dans la réaction de Fischer-Tropch (nCO +2n+1 H2 —> CnH2n+2 + nH2O) pour produire des chaînes carbonées lourde à haute densité d’énergie. Pour y parvenir à faible coût énergétique, les plasmas froids sont une piste prometteuse : le dépôt d’énergie ciblé dans la molécule limite la perte d’énergie en chauffage du gaz. Les plasmas froids de CO2:CH4 sont encore très mal compris en raison de leur complexité : ils conjuguent des phénomènes physique complexes avec une chimie organique étendue. De plus, à cause de l’intérêt applicatif, de nombreuses études utilisent des catalyseurs et des configurations de réacteur inhomogènes (par le type de décharge plasma ou la géométrie des réacteurs), rendant difficile la compréhension de la physique sous-jacente. L’optimisation des applications requiert une meilleure description des mécanismes fondamentaux du plasma. La question qui guide donc ce travail est : quels sont les phénomènes physiques et chimiques menant à la conversion dans un plasma de CO2-CH4 ?
Des réacteurs plasma de type décharge "luminescente" et "radiofréquence" à basse pression sont utilisés afin de réaliser une étude fondamentale permettant des comparaisons systématiques modèle/expérience. La cinétique chimique du plasma est étudiée dans une décharge luminescente à basse pression permettant de connaître facilement le champ électrique, la température du gaz et la densité électronique. La composition du gaz et les taux de conversion sont mesurés par spectroscopie d’absorption IR. Une modélisation de la cinétique chimique de la décharge glow est réalisée à l’aide du solveur cinétique LoKI, initialement en ne prenant en compte que les molécules avec au plus 1 atome de carbone. Les résultats numériques sont systématiquement comparés aux mesures prises pour contraindre le schéma cinétique. Grâce à un bon accord obtenu sur une large gamme de pressions, flux et mélanges initiaux, les chemins réactionnels principaux sont mis en évidence. Les espèces excitées, souvent négligées dans l’analyse des plasmas de CO2-CH4, se révèlent essentielles, en particulier l’état O(1D). La prise en compte de O(1D) met en évidence de nouvelles voies de réactions, habituellement remplacées par la chimie complexe des espèces C2H. Une étude similaire est réalisée en suivant l’évolution temporelle des densités dans une décharge radiofréquence qui cette fois permet de suivre l’évolution temporelle de la chimie jusqu’à atteindre un état stationnaire. Le modèle doit alors être complété avec des molécules comportant 2 atomes de carbone. L’influence de O(1D) est confirmée, ainsi que le rôle moins prépondérant des C2H par rapport à la littérature. La réaction CH3 + O(1D) apparaît comme critique. Le rôle des surfaces apparaît aussi essentiel pour expliquer certains processus. Enfin la cinétique vibrationnelle du CO2, cruciale pour limiter le coût énergétique de dissociation, est étudiée dans des pulses plasmas de 5ms. Le CH4 et ses produits de dissociation (H2, H2O, H) diminuent fortement l’excitation vibrationnelle du CO2, mais celle du CO est au contraire augmente dans certains cas. A nouveau, l’implication de O(1D) dans des processus d’excitation vibrationnelle est suspectée.

Jury :
Dr. Erik Johnson, Dir. de recherche CNRS, Ecole Polytechnique, Examinateur
Dr. Gilles Cartry , Professeur, Aix-Marseille Université, Rapporteur
Dr. Carlos Pintassilgo Associate professor, University of Porto, Rapporteur
Dr. Simon Dap, Professeur associé, Université Paul Sabatier, Examinateur
Dr. Carmen Guerra-Garcia, Assistant Professor, MIT, Examinateur
Dr. Christophe Laux, Professeur, CentraleSupelec, Examinateur
Dr. Paolo Tosi, Associate professor, University of Trento, Examinateur
Dr. Olivier Guaitella, Ing. de recherche, Ecole Polytechnique, Directeur de thèse

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