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Nouveaux mécanismes réactionnels pour dissocier efficacement l’azote moléculaire dans des plasmas froids à haute densité d’énergie

Le mécanisme de dissociation de l’azote moléculaire N2 est un sujet de recherche bien étudié tant du point de vue de la science fondamentale que pour sa pertinence pour les applications industrielles comme les procédés de nitruration, la synthèse de nouveaux nanomatériaux et de nitrures à large bande pour l’électronique de puissance, ou encore le traitement biomédical. Le défi permanent pour ces industries est de trouver de nouvelles façons d’augmenter le rendement de dissociation.

Les voies communément connues pour la production d’atomes d’azote (N) par plasma sont la dissociation par impact électronique des molécules N2 à l’état fondamental, ainsi que la dissociation via des états vibrationnels et électroniques de N2

Des recherches récentes au LPP dans le cadre du Projet ANR ASPEN ont révélé que les décharges impulsionnelles nanosecondes à haute densité d’énergie permettent d’obtenir une dissociation efficace du N2. Ces dernières années, les plasmas impulsionnels nanosecondes ont été de plus en plus étudiés pour leur capacité à produire des champs électriques extrêmement élevés. L’augmentation de l’énergie spécifique couplée à ces plasmas via une miniaturisation du volume des cellules de décharge (Fig.1) s’est avérée être un domaine de recherche passionnant. En particulier, la grande quantité d’espèces réactives produites par ces décharges nanosecondes a un impact significatif sur la chimie du plasma produit.

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Figure 1
Décharge capillaire nanoseconde

L’évolution spatio-temporelle des densités d’azote atomique mesurée à l’aide de la fluorescence induite par laser par absorption de deux photons (TALIF) montre un taux de production élevé d’atomes d’azote, environ 10% dans une décharge nanoseconde capillaire dans N2 à une pression de 30 mbar (Fig.2 (a)). L’efficacité d’énergétique, mesurée expérimentalement, est élevée (Fig.2 (b)) : GN =10 atomes/100 eV (i.e. 10 atomes d’azote pour 100 eV de l’énergie déposée).

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Figure 2
(a) évolution temporelle mesurée de la densité d’atomes N après l’initiation de la décharge
(b) efficacité énergétique mesurée (symboles) et calculée (lignes) de la dissociation de N2

Les travaux de modélisation menés dans le cadre de la collaboration France-Russie (LIA KaPPA, Université de Moscou) révèlent qu’une voie possible conduisant cette source efficace d’atomes N est la dissociation par étapes. Comme le montre la Fig. 3, la dissociation conventionnelle des molécules de N2 à l’état fondamental se produit par l’impact des électrons sur des niveaux prédissociés élevés de N2. Dans le cas d’une dissociation par étapes, ces niveaux prédissociés sont peuplés plus efficacement par une transition supplémentaire via les états N2 (A, B, C). Ce « réservoir » supplémentaire de molécules N2 excitées électroniquement est une conséquence directe de la haute énergie spécifique couplée à la décharge capillaire (2 eV/molécule).

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Figure 3
(a) Dissociation conventionnelle versus (b) dissociation par étapes.

Cette étude souligne le fort potentiel des décharges impulsionnelles à haute densité d’énergie et l’intérêt de poursuivre les travaux sur ces décharges, aussi bien du point de vue de la chimie du plasma, que comme source efficace de dissociation moléculaire.

Voir en ligne : https://iopscience.iop.org/article/...


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