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Georgy Pokrovskiy a soutenu sa thèse "Dissociation of carbon dioxide in pulsed plasma at high electric fields : role of energy exchange with electronically excited species"

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Le 7 décembre 2021, Georgy Pokrovskiy a soutenu sa thèse "Dissociation of carbon dioxide in pulsed plasma at high electric fields : role of energy exchange with electronically excited species", dirigée par Svetlana Starikovskaia.

Résumé
La thèse est dédiée aux études de la dissociation du dioxyde de carbon aux pres- sions modérées dans un plasma nanoseconde pulsé aux conditions de champ électrique réduit et d’énergie spécifique élevés. L’objectif principal de la recherche a été de se concentrer sur un tel régime de la décharge, qui facilite la domination de l’excitation des degrés de liberté électroniques des espèces actives par rapport aux vibrations.

Les expériences ont été réalisées dans deux types différents des capillaires – les capillaires dits "fin" et "FTIR". Il a été montré que la décharge se développe comme une onde d’ionisation stable (FIW) en CO2 dans tous les deux types de capillaires. Tout le gaz traversant le réacteur a été traitée par trois impulsions haute tension séparées par 250 ns. Les caracteristiques principales de la décharge telles que le courant électrique, le champ électrique réduit et le dépôt spécifique de l’énergie ont été enregistrées pendant les trois impulsions. La densité électronique a été mesurée dans le capillaire fin. La densité électronique pic s’est avérée être de 2×1015cm−3 à première impulsion haute tension. Cette valeur correspond à un degré d’ionisation de 0.5% à la pression de 15.5 mbar.

Puisqu’il était techniquement possible d’enregistrer le profil du champ électrique réduit E/n dans le capillaire fin en fonction du temps, ces mesures précises ont été effectuées. Les valeurs du champ électrique dans le capillaire fin étaient d’environ 1000 Td dans FIW et 300 Td derrière son front. Le dépôt d’énergie spécifique s’est avérée être de ≈ 1.5eV/particule. Quant au capillaire FTIR, il n’a été possible que d’estimer le champs électrique réduit et le dépôt d’énergie spécifique. Toutefois, il peut être conclu que les deux valeurs sont deux fois plus élevées par rapport au capillaire fin.

Des mesures de valeurs du taux de dissociation α et son efficacité η à leur état sta- tionnaire ont été effectuées à la sortie du capillaire FTIR. FTIR a été utilisé pour les mesures. Les valeurs de α et η étaient proches de 20 % au regime basse cadence des impulsions. Lorsque la cadence augmentait, α atteignait un seuil de 92 %, η du processus était d’environ 8 %.

La spectroscopie d’émission (OES) n’a révélé aucune différence qualitative entre les spectres d’ émission acquis dans chacun des capillaires. Les spectres d’émission démontrent une présence abondante des états de CO2+ etCélectroniquemmentex- cités. Ceux-ci se trouvent entre 18 et 25 eV par rapport à l’état fondamental du CO2. Il a été montré que l’excitation des dégres de liberté électroniques domine les degrés de liberté vibrationnels et fournit un taux élevé de la conversion du CO2 pendant le développement de la décharge. La dissociation du CO en C et O a été aussi remarquée.

Les mesures de profil radial de la densité électronique par ICCD au milieu de la décharge ont été réalisées. Il a été montré que le profil atteint un maximum dans l’axe du capillaire et décroît de la façon monotone en direction des parois. D’ailleurs, le comportement du profil ne changeait pas pendant les impulsions haute tension ni entre elles.

La température du gaz a été enregistrée par OES de l’azote qui avait été adjoint en petites quantités. La pertinence de la température rotationnelle de l’azote pour la température du gaz a été justifiée. Les mesures de la température ont été effectuées dans les deux capillaires. La température au capillaire FTIR a été égale à 2000 K après la troisième impulsion. Le capillaire fin a été chauffé jusqu’au 1100 K. Le phénomène d’échauffement rapide du CO2 a donc été confirmé.

La modélisation 0D de la décharge a aussi été faite. Elle a montré un bon accord entre les résultats expérimentaux et calculés. Il a été montré que la dynamique temporelle des ions CO2+ , O2+ and C2O4+ et des états électroniques CO(a3Π), O(1D, 1S) définit les processus cinétiques plus important ainsi que l’échauffement du gaz pendant et entre les impulsions.

Jury
 Erik JOHNSON Directeur de Recherche CNRS, Ecole Polytechnique, LPICM, France Examinateur
 Vasco GUERRA Professeur, Instituto Superior Tecnico, Portugal Rapporteur
 Nicolas NAUDE Maître des conférences, Université de Toulouse, France Rapporteur
 Olivier GUAITELLA Ingénieur de recherche, Ecole Polytechnique, LPP, France Examinateur
 Gianpiero COLONNA Senior Researcher CNR, University of Bari, Italie Examinateur
 Giorgio DILECCE Senior Researcher CNR, Trento University, Italie Examinateur
 Svetlana STARIKOVSKAIA Directrice de recherche, Ecole Polytechnique, LPP, France Directrice de thèse

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